晋王李治被立为皇太子，李大亮兼任太子右卫率、工部尚书，身兼三职，宿卫两宫。每次到李大亮值勤时，常常不脱衣帽只是坐着打盹，太宗慰劳他时说：“有你在，我能睡个安稳觉。”因为张弼曾经让他免去一死，到他显贵时，总想着如何报答张弼。当时张弼担任将作丞，躲避不见大亮，大亮找不到张弼，有一天，大亮在路上认出了张弼，就拉着张弼哭起来。把自家的财产全都推让给张弼，张弼拒不接受，大亮就对太宗说：“臣能够侍奉陛下您，全是张弼的力量啊，我愿意把自己的官职爵位全让给张弼。”唐太宗因此升任张弼为中郎将、代州都督，世人都称赞大亮能知恩图报，而且赞扬张弼能够不夸耀自己。

唐太宗御驾到洛阳时，下诏李大亮为房玄龄副手，房玄龄对李大亮非常称赞，他对太宗说：“李大亮有王陵、周勃的气节，可以将大事托付给他。”这一年，唐太宗正准备征高丽，李大亮患病，唐太宗前往探视，亲自给李大亮药物，十分关怀。临终前，李大亮还上表给唐太宗，苦谏唐太宗不要再进行远征高句丽的战争了，希望他重点把“京师宗庙所在”的关中经营好，但是唐太宗没有采纳。

李大亮不久就去世了，终年五十九岁，为他穿衣入棺时，家里拿不出珠玉给他含在嘴里，只能在棺中放了五斛米、三十端布，太宗悲痛大哭，赐予谥号为懿，并赐他在昭陵陪葬。

李大亮，字大亮，京兆泾阳人，祖籍陇西狄道，隋唐时期大臣，隋朝朔州总管李充节之子。出身陇西李氏武阳房，文武双全，早年跟随隋将庞玉，担任行军兵曹，抵抗瓦岗起义军，兵败被俘，得到张弼释放。归顺唐国公李渊，授士门县令，发展生产，劝降胡人，授金州司马。平定王世充有功，迁安州刺史，从平辅公祏反叛，迁越州都督。唐太宗即位，出任交州都督、检校太府卿，迁凉州刺史，安抚西北道的突厥降众。跟随名将李靖大破吐谷浑，拜右卫大将军，袭封武阳县公，担任灵州道行军总管，率军击败薛延陀。唐太宗征讨辽东和高丽时，协助宰相房玄龄留守长安，去世时年五十九岁，获赠兵部尚书、秦州都督，谥号为懿，陪葬于昭陵。

李大亮，从小就具有文武才略，隋朝末年，李大亮在庞玉的行营任兵曹。当瓦岗军李密进攻东都时，庞玉的军队被李密军打败，包括李大亮在内许多人被俘虏，李密的大将张弼见到李大亮“异之”，于是，张弼把与李大亮一起俘获的一百多人全部就地斩杀，而唯独留下李大亮不杀，在与李大亮长谈之后，两人成为至交，留在幕下。

唐国公李渊晋阳起兵，进占长安，李大亮投奔唐朝，唐高祖授他为土门县令。当时，正赶上当地闹饥荒，县境出现许多盗贼，作为县令的李大亮对逃荒的老百姓，“招亡散，抚贫瘠”，甚至卖了自己乘坐的马，帮助百姓，劝大家垦田，当年该县粮食果然丰收，他又出击平息了盗贼，秦王李世民到北境巡视时，下书奖劳，赐马五乘，帛五十段。

后来，突厥又来进犯，李大亮考虑自己一个小小的县城没有力量相拒，大胆地单骑出城赴敌营，说服其豪帅，突厥兵感服，李大亮又杀掉自己的马与之宴乐，自己徒步返回土门，前后降者千余人，县境以清，唐高祖特别高兴，升任李大亮为金州总管府司马。后又奉命出兵荆襄一带，当时，割据势力王世充派其兄之子王弘烈占据襄阳，唐高祖下诏李大亮前去安抚樊、邓。李大亮率军进击，下十余城，高祖下书安勉，升李大亮为安州刺史。在出使广州巴东至九江时，遇上辅公祏反叛，李大亮设计生擒其将张善安，又被升为越州都督，在越州，曾写书百卷，调任后，他都留给越州都督。

唐太宗任命李大亮为交州都督，封他为武阳县男，后召回京城封为太府卿。之后，又任命其为凉州都督，在任期间，李大亮以惠政闻。有一次，太宗派遣台使者去凉州，看见李大亮有一只名鹰，这位台使就让他献给皇帝。李大亮秘密向唐太宗奏道：“陛下谢绝打猎已经很久了，而使者要猎鹰，如果是您的意思，我照办；如果是使者擅自要求，我认为是使者不称职。”唐太宗回书称赞李大亮：“有臣子如此，朕还有什么忧虑的呢？”于是赐胡酒一瓶，并赐荀悦《汉记》一部。